Во время обучения Гүлфайрус очарована миром театра. Она посещает каждую премьеру. В последствии, по мере приобретения мастерства в языке живописи, она с успехом применяет его на сцене театра. Вернувшись после учебы на родину, о которой она с нежностью вспоминает как о месте «…с теплыми землями, с широкой степью, серебряным ковылем, со своей необыкновенной песней…», Гүлфайрус Ысмайылова в полной мере сможет проявить свой художественный талант. С 1958 года она начинает работать в театре в качестве декоратора, и опыт станковой живописи сказывается на ее эскизах, которые являются полноценными, законченными картинами. Со временем театр становится творческой доминантой на долгие годы.
В 1971 году её назначают главным художником Государственного академического театра оперы и балета имени Абая. Гүлфайрус проработает там 17 лет, оформляя разные постановки, включая работы по музыке М. Тулебаева, Н. Тлендиева, Е. Брусиловского «Акбопе» (1957), балет «Дорога дружбы» (1958), опера «Ер-Таргын» (1967), балет «Козы-Корпеш — Баян-Слу» (1971-1972), опера «Жумбак Кыз» (1972), опера «Чио-Чио-Сан» (1972-1973), опера «Алпамыс» (1973, 1979), опера «Аида» (1978) и другие.
Многие запомнили Гүлфайрус Ысмайылову как талантливую художницу театра. И это неспроста. Постановки, для которых она готовила декорации и костюмы, остались в истории казахского театра.
Другая не менее талантливая художница А. Ғалымбаева, внесла огромный вклад в историю казахского национального костюма, создав альбом «Казахский народный костюм» (1958). Гүлфайрус же в свою очередь, стала автором сценических национальных костюмов, отличавшихся вниманием к деталям и необычайной театральностью.